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    2023-01-14

    1月14日,亚博体育官网人口appα-三级胺是许多药物和天然产物分子的重要结构片段,已经开发了许多催化方法来构建亚博体育官网人口appα-三级胺。此外,亚博体育官网人口appα-三级胺也可以直接从相应的三级硝基化合物中恢复,但三级硝基化合物的催化不对称合成方法仍然有限,这通常是通过过渡金属催化的烯丙基化或有机小分子催化的加成反应获得的,迫切需要开发更多的催化方法。二级硝基化合物的C-烷基化反应是一种潜在的直接构建三级硝基化合物的方法,但这种反应通常伴随着更多的硝基O-电力反应。

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    美国康奈尔大学ToddHyster教授课题组的研究人员试图通过生物催化来实现对硝基化合物的不对称C-烷基化反应,这是一种高效、高选择性、易于进化的生物催化方法。虽然许多酶催化的共邈加成或亨利反应可以使用nitronate(去质子化的硝基烷烃)作为亲核试剂,但没有一种可以制备亚博体育官网人口app三级硝基化合物。由于天然酶不能催化硝基化合物C-烷基化反应,它们开发了一种全新的非天然光酶催化策略,以α-卤代为E---------------------

    值得注意的是,该团队最近采用了类似的非天然光酶催化策略,将硝基烷烃作为亲电试剂替代α-卤代基化合物和α-芳香,实现了Csp3-Csp3亲电偶联反应(XEC)的高交叉和对照选择性,可见化学添加报道“Nature:有没有可能不对称sp3-sp3交叉亲电偶联-“酶”?”(Nature2022,610,302-307)。这种光酶催化XEC的关键步骤包括选择性自由基引起的光诱导、自由基加成和硝基自由基中间体去除C-

    第一,亚博体育官网人口app在青蓝光(Cyanlight,Max=497nm)的刺激下,选择了一系列的烯酮还原酶(Geobaciluskaustophilus2a)作为模板底物,平台,官方网站,官网,通过对Geobaciluskaustophilus菌株进行了94W-GkOYE(GkOYE)的反应,采用了56%的产量和78:22的Er(R)-型目标3a)。有趣的是,在使用之前,可以有效地催化1a和α-E。


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